Závěrečná zpráva grantu 242/1999/B-CH/PrF

Název projektu: Elektrochemická oxidace farmaceuticky aktivních látek jako model oxidace metabolické
Hlavní řešitel: Doc. RNDr. Ivan Němec, CSc.
Spoluřešitelé: Mgr. Karel Nesměrák; Mgr. Hana Pelouchová; Bc. Jitka Koutníková
Období řešení: 1999-1999
Celková dotace: 65 tis. Kč

Souhrn výsledků

Tématem řešeného grantového projektu bylo studium voltametrického chování derivátů 9-alkylthioakridinu a studium elektrochemické oxidace derivátů 6H-pyrimido[2,1-a]isoindolu jako modelové studium jejich možné metabolické oxidace.

Stud0ium voltametrického chování derivátů 9-alkylthioakridinu bylo provedeno s použitím DC voltametire, potenciostatické coulometrie a cyklické voltametrie. Bylo zjištěno, že elektrochemická oxidace studovaných derivátů probíhá ve dvou stupních. Energetická náročnost oxidace závisí na poloze a struktuře substituentu. Půlvlnový potenciál je posunován k vyšším hodnotám v pořadí substituentů na jádře: –OCH3 v poloze 4 > –OCH 3 v poloze 2 > -H. Se vzrůstající délkou uhlíkového řetězce vázaného atom síry v poloze 9 se půlvlnový potenciál posouvá rovněž k vyšším hodnotám. První oxidační stupeň je totálně irreversibilní, reversibilita druhého oxidačního stupně byla prokázána pouze u derivátů 9-alkylthio-2-methoxyakridinu.

Cílem studia elektrochemické oxidace derivátů 6H-pyrimido[2,1-a]isoindolu bylo zejména identifikovat produkty jejich elektrooxidace a navrhnout mechanismus této oxidace jako model jejich metabolické oxidace.
Z naměřených výsledků lze odvodit, že elektrochemická oxidace studovaných derivátů závisí na struktuře substituentu, méně už na jeho poloze. Přítomnost bočního nearomatického kruhu v derivátu výrazně snižuje půlvlnový potenciál, na druhou stranu poloha oxo skupiny nemá na hodnotu půlvlnového potenciálu výraznější vliv. O mechanismu elektrooxidace lze z naměřených výsledků odvodit, že prvním krokem elektrooxidace je tvorba radikálu ztrátou elektronu na dusíku v poloze 1. Tento radikál má velmi krátkou dobu života. Následuje reakce tohoto radikálu se stopami vody a tvorba 6H-pyrimido[2,1-a]isoindoyl-N-oxidu. Navržený mechanismus elektrooxidace pyrimidoisoindolů není v rozporu se známými literárními údaji. Pro dusíkaté heterocykly je hlavní cestou chemické oxidace tvorba N-oxidů. Pro metabolismus léčiv obsahujících dusíkaté heterocykly je typická tzv. N-oxidace, katalyzovaná mikrosomálním systémem, při níž jako metabolity vznikají N-oxidy.

Dosažené výsledky jsou dalším příkladem možného využití elektrochemických metod při modelovém studiu metabolických cest léčiv. Výsledky byly presentovány na dvou konferencích, výhledově budou publikovány
v odborném tisku.